具有双模式储能功能的三网络共晶水合盐凝胶用于增强锂离子电池热管理及热失控抑制
锂离子电池（LIBs）因其高能量密度、小尺寸、长寿命和轻量化特性，已被广泛应用于电动汽车（EVs）和储能系统[1][2]。但是，LIBs对其工作温度高度敏感。当工作温度超越临界阈值时，电池内部将开始呈现热量堆集与电化学副反应，或许导致电池内部温度急剧上升，终究引发热失控（TR）[3][4]。因而，开发有用的电池热办理（BTM）与热失控按捺战略对提高锂离子电池安全性具有重要意义。
热失控（TR）按捺战略一般触及选用低导热资料进行隔热[5][6]，或经过相变资料（PCMs）完成吸热[7][8]。气凝胶等隔热资料可延缓热量传递，但无法彻底按捺相邻电池的温度上升[9]。此外，为增强散热功用，系统级热办理战略已被广泛研讨，例如气凝胶-液冷混合系统[10]，以及主动冷却系统的数值模仿[11]和人工智能辅助优化[12]。尽管这些系统效果明显，但其依靠额定装备和动力输入，添加了系统复杂性并阻碍集成化。相比之下，被迫热办理战略（尤其是相变资料）经过相变进程中的潜热吸收电池产生的多余热量，无需外部供能即可提供被迫且高效的热缓冲[13][14]。但是，大多数有机相变资料（PCM）表现出相对较低的相变焓（一般<250 kJ/kg）[15][16]及固有的可燃性，这使其难以满足高热通量瞬态事件（>800 kJ/kg）的需求[17][18]，且一旦点燃或许加剧安全危险[19]。
水合盐作为一类无机相变资料，因其不可燃性、高储能密度（包括潜热储存与热化学储热）及低成本特性，成为极具前景的替代方案[20]。很多研讨已探索水合盐基相变资料在电池冷却中的应用。Alizadeh等[21]经过数值模仿评价了选用CaCl2·6H2选用有机相变资料(PCM)作为中心组分，完成了温度均匀性的提高与熔融动力学的精准调控。Ling等[22]报道了一种多尺度封装型不可燃水合盐资料，其冷却功用相较于有机相变资料具有明显优势。但是，过冷度、相别离及液体渗漏等问题仍约束着水合盐在电池热办理(BTM)系统中的实践应用。经过添加成核剂[23]与增稠剂[24]，可有用缓解过冷现象并按捺相别离。为应对液体渗漏问题，学界已展开很多关于经过微胶囊化[25]和多孔基质吸附[26]技能开发形状稳定相变资料的研讨。但现有办法一般需经过二次复配或封装处理[27]，难以直接制备本征柔性的相变资料。
聚合物凝胶经过将水合盐约束在三维网络中，已成为完成形状稳定且柔性水合盐的一种前景广阔的办法。但是，由单一聚合物网络构建的凝胶一般在熔点温度以上会变得软弱，而在结晶态时又过于刚性[28]。例如，Sukhishvili等人开发了根据聚乙烯醇的水合盐凝胶，但当温度超越凝胶-溶胶改变点时，所得凝胶会呈现流动现象[29]。这一观察结果表明，单一物理交联网络无法在锂离子电池（LIBs）的整个工作温度范围内维持结构稳定性。%% 近期双网络规划的进展——例如经过水合盐、纤维素纳米纤维与聚丙烯酰胺热混合制备的纤维素-盐凝胶——在机械鲁棒性和形状稳定性方面完成了明显提高[30]。但是，为完成这些功用提高所需的高强度聚合物-盐相互效果及添加的交联密度，不可避免地会阻碍盐晶体生长并危害潜热开释才能。%% 这导致机械完整性与储热才能之间存在着固有Trade。该局限性在其他双网络系统中也得到了进一步印证。
Luo等[31]开发了根据双交联网络的自修正无机水合盐凝胶（SSD IHSGs），发现其实践储热才能较理论值下降超30%。这表明双网络凝胶机械功用的增强是以水合盐储能才能明显下降为代价完成的。为战胜这一固有对立，亟需一种三网络架构经过层级分解的功用来缓解机械增强与晶体生长调控之间的强耦合效果。但是现在关于水合盐凝胶三网络规划的研讨仍十分有限，且机械强化与结晶行为之间的相互效果机制有待进一步说明。
本研讨报道了一种三元网络共晶水合盐凝胶（简称PPAMS），旨在战胜聚合物受限水合盐系统固有的力学-焓权衡问题。该规划的关键立异在于选用三元网络战略，缓解了机械强化与晶体生长调控之间的本征耦合，相比传统系统完成了更独立且平衡的操控。为完成这一目标，咱们构建了功用分解的三元网络：物理缠结的聚乙烯醇（PVA）网络保证结构柔性，而丙烯酰胺/丙烯酸钠（AM/SAA）共聚物网络则与水合盐树立离子键和氢键相互效果，既能有用按捺液体渗漏，又不会过度约束盐结晶。这种协同规划使资料一起具有机械鲁棒性和高能量存储密度。除惯例潜热存储外，水合盐基质还经过脱水进程贡献了热化学储热机制，使凝胶具有双模储能特性，在极点条件下明显强化散热功用。经过引入氮化硼（BN）纳米片构建导热通路，资料面内导热系数可达2.222 W/(m·K)，该特性大幅加速热量耗散并有用按捺局部热积聚。经过调控聚合物单体（AM/SAA）和PVA含量，可完成PPAMS资料热物理功用与机械功用的协同优化，从而取得高储能密度（877–1113 J/g）、液态下优异机械柔韧性（应变高达320.38%）、抗走漏特性以及无需外部电源或二次封装即可有用按捺TR传达的综合功用。这种功用组合在已报道的BTM资料中极为稀有，传统资料一般需以献身其他功用为代价来完成单项功用优化（表S2）。该三重网络战略由此构建了一个可扩展的技能平台，不仅战胜了水合盐凝胶中机械功用与焓值的Trade，更为LIB安全范畴的多功用热办理资料发展提供了新途径。
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