层状双氢氧化物因其结构可调性、组分灵活性和丰富的氧化还原活性位点，成为可充电电池领域极具前景的二维类水滑石材料。然而，原始LDHs的电化学性能受限于较差的导电性、迟缓的离子/电子传输以及长循环过程中的结构不稳定性。为克服这些挑战，大量研究通过金属离子掺杂、层间阴离子调控、缺陷与空位工程、超薄纳米片剥离、多级结构构筑以及与碳纳米结构、MXenes、金属有机框架和过渡金属化合物等导电或多孔基体的复合等手段，致力于LDHs材料的改性研究。这些方法产生了显著的协同效应，能够增强电荷传输、加速离子动力学过程、扩大电化学活性表面积，并提高机械与电化学稳定性。本综述系统总结了层状双氢氧化物（LDHs）的基本特性、先进改性策略以及最前沿的LDH基复合材料，重点分析了其在锂离子、钠离子、钾离子、锌离子及氯离子电池中的电化学行为。本文明确了关键挑战与知识空白，并展望了未来研究方向，包括界面工程、导电性优化、缺陷与相态控制，以及高容量长寿命LDH电极的可规模化制备技术，为下一代储能技术发展提供指导。

图文摘要

引言

由于全球对清洁可持续能源系统的需求日益增长，尖端电化学储能技术的发展正面临前所未有的压力[1][2]。然而，随着快速工业化、人口增长以及化石燃料消耗对环境的负面影响，向太阳能和风能等可再生能源的转型正在加速[3][4]。然而，由于可再生能源固有的间歇性和地理依赖性，能够稳定电力供应并实现长期能源可持续性的高性能、可扩展且持久耐用的可充电电池至关重要[5]。钾离子、钠离子、锂离子、锌离子等可充电电池系统以及正在研发的氯离子电池，因其优异的循环稳定性、高能量密度以及在公用事业规模储能、便携式电子设备等领域的广泛应用，已引起极大关注。尽管商业化电池技术已取得显著进展[6]，但下一代电极材料的持续探索仍是关键研究目标。当前仍存在氧化还原活性不足、离子传输动力学缓慢、电子导电率低下以及长周期充放电循环中结构劣化等主要问题。为解决这些难题，必须合理开发兼具高结构稳定性、快速电荷转移与优异电化学活性的电极材料[7][8]。
在此条件下，层状双氢氧化物（LDHs）已发展成为一类极具前景的二维材料，适用于可充电电池领域[9]。LDHs由带正电荷的布鲁石结构层构成，这些层包含混合的二价和三价金属阳离子、水分子以及分布在层间区域的阴离子[10]。其丰富的氧化还原活性位点、本征离子交换能力、可调控的层间化学性质以及可编程的金属成分为调控电子结构、离子传输行为和电化学活性提供了显著的多功能性[11][12]。此外，LDHs因其易于低成本合成、大比表面积、优异亲水性以及与多种导电框架的强相互作用等优势[13][14][15]，成为多种电池化学体系的理想选择。除当前研究价值外，层状双氢氧化物（LDHs）拥有跨越近两个世纪的深厚科研历史——从1842年首次发现天然矿物水滑石，直至如今发展为多功能先进材料[16][17]。学界对LDH晶体结构、合成技术、组分设计及功能机制的研究已取得显著进展。如图1(a,b)所示，2006至2025年间持续增长的论文发表量表明，近期快速扩张的文献体系不断凸显LDHs在电化学储能领域日益提升的重要性。这种持续性增长印证了LDHs在电池研究中不断强化的科学技术价值[18][19]。层状双氢氧化物已在多种可充电电池体系中得到深入研究，包括氯离子电池的阴离子调控框架、钠/钾/锂离子电池的插层型电极，以及锌离子存储的氧化还原活性层状主体材料。然而，本征导电性弱、纳米片堆叠、倍率性能受限以及长循环过程中的结构致密化等固有缺陷，仍然阻碍着原始LDHs的实际应用[20][21]。
为突破这些限制，大量研究聚焦于层状双氢氧化物（LDHs）的理性改性与杂化设计。通过金属离子掺杂、界面阴离子调控、缺陷与空位工程、剥离超薄纳米片以及分级结构设计等多种策略，显著提升了其电化学性能。此外，将LDHs与石墨烯、MXenes、金属有机框架、碳纳米管等导电多孔基质复合，或与LDHs衍生的氧化物/硫化物构建杂化结构，已展现出显著的协同效应[20][21]。这类LDH基复合材料具备更优的形貌与热稳定性、更快的离子传输动力学、更高的电子活性比表面积及增强的电子导电性，这些特性共同促进了电池性能的提升[22][23]。尽管已有若干研究取得了积极成果[16,17]，但目前仍缺乏一项全面系统的研究，该研究需整合层状双氢氧化物（LDH）材料的结构化学、合成技术、历史发展及其电池特性。现有综述往往聚焦于单一电池化学体系或特定复合系统，缺乏一个能在多种可充电电池平台间批判性比较LDH行为的统一框架。
本综述系统全面地概述了层状双氢氧化物（LDH）及其衍生杂化材料在可充电电池中的应用。首先详细讨论了LDH的结构特征、原始材料与杂化材料的性质及其历史发展脉络。随后归纳了常用的合成方法，包括水热法、离子交换法、溶胶-凝胶法、共沉淀法以及微波辅助合成法等技术路线。继而重点分析了LDH衍生材料在钠离子、锂离子、锌离子、钾离子及氯离子电池中的电化学性能，着重阐释了结构-性能-表现三者关联机制与材料设计策略。最后，针对新一代可充电电池优异性能LDH衍生电极的理性开发，提出了关键性挑战、研究空白领域及未来发展方向。

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